Mest kendt blandt ejerne til Bustrup er Tyge Krabbe, 1474-1541, som i 1511 overtog Bustrup. Samme slægt som Iver Krabbe til Krabbesholm. Tyge Krabbe er kendt for indædt at have kæmpet for den på hans tid døende katolicisme. Det Bustrup, som Tyge Krabbe opførte blev brændt under Grevens Fejde 1534. De nuværende bygninger er opført i 1766 af Peder Skow. I 1943 blev Bustrup optagelseshjem, i 1970'erne efterskole, del af Tvind.